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过渡金属氧化物上1,2-二氯乙烷催化燃烧的研究

作　者: 王霁欣
导　师: 黎维彬
学　校: 清华大学
专　业: 环境科学与工程
关键词: 含氯挥发性有机物 催化燃烧 1,2-二氯乙烷 二氧化钛 锰铈复合氧化物催化剂
分类号: O643.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要


1,2-二氯乙烷（1,2-dichloroethane,简写1,2-DCE）是含氯挥发性有机物中的典型代表。催化燃烧是目前含氯挥发性有机物净化技术中的研究热点。本论文尝试合成出一种催化活性高的过渡金属氧化物作为1,2-DCE催化燃烧的催化剂,从催化活性、选择性和稳定性等多方面进行了系统考察。论文采用氧化沉淀法（OP）、共沉淀法（CP）和微乳法（ME）三种方法合成了一系列不同Mn/Ce比的MnOx-CeO2复合氧化物催化剂。三种方法分别合成的MnOx-CeO2复合氧化物在1,2-DCE催化燃烧中均具有比纯MnOx和纯CeO2更佳的催化活性、选择性和稳定性。此外,氧化沉淀法合成的0.5MnOx-CeO2-OP样品比共沉淀法和微乳法合成的同比例样品的活性更高,1,2-DCE转化率为50%的温度（T50）为350℃,T90温度为425℃,对副产物氯乙烯的选择性在反应升温过程中始终低于6.2%。该方法合成的样品中MnOx主要以MnO2的物相出现,具有比其他两种方法合成的样品更多的Mn4+锰物种,说明高氧化态锰物种有利于1,2-DCE的催化燃烧。此外,还考察了以TiO2,Al2O3和ZrO2为载体的负载型MnOx-CeO2-OP催化剂的活性,均表现出优于非负载型MnOx-CeO2-OP复合氧化物的高温催化性能。其中,以TiO2为载体的MnOx-CeO2-OP复合氧化物催化剂在1,2-DCE催化燃烧中具有极佳的催化燃烧活性。Cr2O3、TiO2、CeO2、ZrO2和MnOx这五种金属氧化物催化剂的1,2-DCE催化燃烧T90温度依次为375℃,385℃,425℃,440℃和460℃。TiO2具有与已知高催化活性的Cr2O3相当的1,2-DCE催化燃烧活性,优于CeO2、ZrO2和MnOx。在TiO2上进行1,2-DCE的催化燃烧,只产生了氯乙烯、氯气两种含氯副产物,且选择性始终低于5.5%和3%,优于其他几种催化剂,并且稳定性良好。30%Cr2O3/TiO2催化剂具有比其他Cr2O3负载量催化剂更优异的催化活性和选择性。在空速为10000h-1100000h-1范围内,TiO2受空速影响很大;当空速为10000h-1时,1,2-DCE完全转化的温度为300℃。

全文目录


摘要  3-4
Abstract  4-9
第1章 引言  9-18
  1.1 课题目的和意义  9
  1.2 CVOCs 的净化技术  9-11
    1.2.1 生物滴滤法  10
    1.2.2 光催化氧化  10-11
    1.2.3 催化加氢脱氯  11
    1.2.4 直接燃烧  11
    1.2.5 催化燃烧  11
  1.3 催化燃烧技术的研究进展  11-17
    1.3.1 CVOCs 催化燃烧原理  12
    1.3.2 贵金属催化剂  12-13
    1.3.3 固体酸催化剂  13-14
    1.3.4 过渡金属氧化物催化剂  14-17
  1.4 论文各部分的主要内容  17-18
第2章 实验部分  18-25
  2.1 催化剂的制备方法  18-20
    2.1.1 MnO_x-CeO_2 复合氧化物粒子的制备  18-19
    2.1.2 负载型MnO_x-CeO_2 复合氧化物催化剂的制备  19
    2.1.3 TiO_2 催化剂的制备  19-20
    2.1.4 化学试剂表  20
  2.2 催化剂的表征  20-22
    2.2.1 比表面积  20-21
    2.2.2 X-射线衍射（XRD）  21
    2.2.3 扫描电镜（SEM）  21
    2.2.4 X-射线光电子能谱（XPS）  21-22
  2.3 催化剂的活性评价  22-25
    2.3.1 催化剂评价装置  22-23
    2.3.2 评价指标  23-25
第3章 在MnO_x-CeO_2 复合氧化物上的催化燃烧  25-54
  3.1 氧化沉淀法MnO_x-CeO_2 复合氧化物催化剂活性评价  25-34
    3.1.1 活性评价  25-28
    3.1.2 选择性评价  28-33
    3.1.3 稳定性评价  33-34
  3.2 共沉淀法MnO_x-CeO_2 复合氧化物催化剂活性评价  34-37
  3.3 微乳法MnO_x-CeO_2 复合氧化物催化剂活性评价  37-38
  3.4 制备方法对催化剂催化活性的影响  38-44
  3.5 负载型MnO_x-CeO_2-OP 催化剂的催化活性  44-49
    3.5.1 负载型MnO_x-CeO_2-OP 催化剂  44-46
    3.5.2 纯载体的比较  46-47
    3.5.3 以TiO_2 为载体的MnO_x-CeO_2-OP 催化剂的催化活性  47-49
  3.6 反应条件对MnO_x-CeO_2-OP 催化剂活性的影响  49-52
    3.6.1 催化燃烧与直接燃烧的对比  49-51
    3.6.2 空速  51-52
  3.7 小结  52-54
第4章 在TiO_2 催化剂上的催化燃烧  54-67
  4.1 TiO_2 催化剂对1,2-DCE 催化燃烧的活性评价  54-58
    4.1.1 活性评价  55
    4.1.2 选择性评价  55-58
    4.1.3 稳定性评价  58
  4.2 TiO_2 催化剂对其他VOCs 催化燃烧的活性评价  58-60
  4.3 以TiO_2 为载体的催化剂的活性评价  60-62
  4.4 酸改性TiO_2  62-63
  4.5 反应条件对TiO_2 催化剂活性的影响  63-66
    4.5.1 空速  63-65
    4.5.2 水蒸汽的影响  65-66
  4.6 小结  66-67
第5章 结论和建议  67-69
  5.1 结论  67-68
  5.2 建议  68-69
参考文献  69-73
致谢  73-74
个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果  74

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化
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