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铜掺杂的Mn-Ce-O固溶体催化剂用于甲醛催化燃烧的性能研究

作　者: 邓丽杰
导　师: 楼辉；陈平
学　校: 浙江大学
专　业: 物理化学
关键词: 催化燃烧铜锰铈复合氧化物固溶体甲醛
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
下　载: 73次
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内容摘要

本论文分别采用共沉淀法和浸渍法制备了铜掺杂的Mn-Ce-O系列复合氧化物及其负载钯催化剂,以室内空气中的挥发性有机化合物(VOCs)—甲醛作为分子探针,通过XRD、Raman和H2-TPR等表征技术手段,系统研究了该类催化剂用于甲醛污染物净化的催化燃烧性能。实验结果表明,当Mn: Ce的摩尔比为2：8时,Mn-Ce-O复合氧化物体系中仅出现CeO2萤石(CaF2)型物相,此时催化剂对甲醛催化燃烧的氧化活性也最高。锰的加入使Ce-O的拉曼峰向高波数方向移动,说明Mn-Ce间存在着较强的相互作用,这与两者形成复合氧化物Mn-Ce-O固溶体密切相关。在铜掺杂的Mn-Ce-O复合氧化物中,催化剂的制备方法是影响其催化燃烧活性的主要原因。实验发现,共沉淀法制备的催化剂中CuO的分散度高于浸渍法,并以非晶相形态存在,催化活性也明显高于浸渍法制备的催化剂。铜的添加量为5.0wt.%CuO时,催化活性最好。在CuO的分散阈值(5.0wt.%)以下时,催化剂对甲醛的催化燃烧活性随着铜掺入量的增加而提高；超过分散阈值,CuO添加量的继续增加反而不利于活性。对于铜掺杂的Mn-Ce-O复合氧化物,离子半径小于Ce4+的部分Cu2+和Mn3+同样可进入CeO2的晶格中,生成与CeO2萤石(CaF2)型相似结构的复合氧化物Cu-Mn-Ce-O三元固溶体。实验结果表明,Cu-Mn-Ce-O复合氧化物催化剂的催化燃烧氧化活性与其还原性能呈现顺变对应关系,Cu-Mn-Ce-O三元固溶体的形成和高分散、非晶态的CuO是促进复合氧化物固溶体催化剂催化燃烧活性的主要因素。在钯负载的Cu-Mn-Ce-O复合氧化物催化剂中,PdO主要是以非晶态形式高度分散于催化剂表面上。催化剂的高活性与其表面高分散、非晶态的PdO和CuO以及Pd-Cu-Mn-Ce间的协同相互作用密切相关。

全文目录

致谢  5-8
摘要  8-9
ABSTRACT  9-11
第一章文献综述  11-36
  1.1 前言  11-12
  1.2 挥发性有机化合物VOCs的来源  12-13
    1.2.1 室内污染源  12
    1.2.2 建筑装饰、装修材料  12-13
    1.2.3 有机溶剂  13
    1.2.4 大气污染  13
  1.3 挥发性有机化合物VOCs的危害  13-15
    1.3.1 刺激作用  14
    1.3.2 毒性  14
    1.3.3 致癌性  14-15
  1.4 挥发性有机化合物VOCs的治理方法  15-21
    1.4.1 吸附法(解吸法)  15-16
    1.4.2 吸收法  16
    1.4.3 冷凝法  16-17
    1.4.4 膜分离法  17
    1.4.5 生物净化法  17-18
    1.4.6 电晕法—等离子体分解技术  18-19
    1.4.7 光分解法  19
    1.4.8 直接燃烧法  19-20
    1.4.9 催化燃烧法  20-21
  1.5 VOCs燃烧催化剂的研究进展  21-28
    1.5.1 贵金属型催化剂  22-23
    1.5.2 金属氧化物(过渡金属氧化物)型催化剂  23-25
    1.5.3 复合氧化物型催化剂  25-28
  1.6 选题依据及研究内容  28-29
    1.6.1 选题依据  28
    1.6.2 研究目的和内容  28-29
  1.7 参考文献  29-36
第二章实验部分  36-44
  2.1 化学试剂  36-37
  2.2 实验仪器  37
  2.3 催化剂的制备  37-38
    2.3.1 Mn-Ce-O复合氧化物催化剂的制备  37-38
    2.3.2 铜掺杂Mn-Ce-O复合氧化物催化剂的制备  38
    2.3.3 钯负载的Cu-Mn-Ce-O复合氧化物催化剂的制备  38
  2.4 催化剂的活性评价  38-41
    2.4.1 催化剂活性评价  38-39
    2.4.2 甲醛的定量分析  39-41
  2.5 催化剂的表征  41-43
    2.5.1 X射线衍射(XRD)  41
    2.5.2 程序升温还原(H2-TPR)  41
    2.5.3 拉曼(Raman)  41-42
    2.5.4 催化剂的BET测定  42-43
  2.6 参考文献  43-44
第三章 Mn-Ce-O复合氧化物对甲醛催化燃烧性能的研究  44-50
  3.1 前言  44-45
  3.2 结果与讨论  45-48
    3.2.1 催化剂的催化燃烧活性  45
    3.2.2 比表面积测定结果  45-47
    3.2.3 XRD物相分析  47
    3.2.4 拉曼(Raman)分析  47-48
  3.3 小结  48-49
  3.4 参考文献  49-50
第四章甲醛在铜掺杂Mn-Ce-O固溶体催化剂上的催化燃烧性能  50-65
  4.1 前言  50
  4.2 结果与讨论  50-61
    4.2.1 催化剂的催化燃烧活性  50-53
    4.2.2 比表面积测定结果  53-54
    4.2.3 XRD物相分析  54-56
    4.2.4 拉曼(Raman)分析  56-58
    4.2.5 催化剂的还原性能  58-61
  4.3 小结  61-63
  4.4 参考文献  63-65
第五章钯负载的Cu-Mn-Ce-O催化剂上甲醛催化燃烧性能  65-70
  5.1 前言  65
  5.2 结果与讨论  65-68
    5.2.1 催化剂的结构特征  65-67
    5.2.2 PdO对催化剂活性的影响  67
    5.2.3 催化剂的还原性能  67-68
  5.3 小结  68-69
  5.4 参考文献  69-70
第六章全文总结  70-72
在校期间的科研成果  72

铜掺杂的Mn-Ce-O固溶体催化剂用于甲醛催化燃烧的性能研究

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