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微波等离子体等方法修饰碳纳米管及其在葡萄糖传感器中的应用
作 者: 许银玉
导 师: 吴朝阳;沈国励
学 校: 湖南大学
专 业: 分析化学
关键词: 葡萄糖生物传感器 碳纳米管 微波等离子体 铂纳米颗粒 金纳米颗粒 葡萄糖氧化酶 葡萄糖
分类号: O613.71
类 型: 硕士论文
年 份: 2006年
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内容摘要
碳纳米管作为一种纳米材料,由于小粒径、大比表面积效应,可对某些物质的电化学行为产生特有的催化效应,常用于酶传感器的构建。基于酶对特定底物响应而构建的电化学酶生物传感器,具有灵敏度高、选择性好、易于微型化和自动化等优点,因此具有广泛的应用前景。在电化学生物传感器的研制中,将酶稳定、高效地固定到基体电极表面而形成传感器敏感膜是一项关键的技术,本研究工作致力于发展新型生物材料固定方法,以达到改进固定酶活性、延长传感器使用寿命,提高回收率等目的,主要完成了以下研究工作:1、利用微波等离子体技术对碳纳米管进行修饰提高其水溶性,在等离子体处理的过程中,采用了氨水作为前驱体,使其修饰上亲水性氨基,获得氨基化碳纳米管,该碳纳米管在水溶液中具有良好的溶解性能。采用红外光谱、X射线衍射表征、高分辨率数码成像等表征方法进行了表征,红外光谱谱图中的3319 cm-1及1055~822 cm-1处的峰说明了碳纳米管上修饰了大量氨基;X射线衍射则表明碳纳米管在经过辉光放电后,其主要结构未被破坏。同时,我们以葡萄糖氧化酶 的学位论文">葡萄糖氧化酶作为模型,研究了氨基化碳纳米管在生物传感器构建方面的应用。由于氨基化碳纳米管具有良好的生物兼容性和较快的电子传递性能,因此制备的葡萄糖传感器响应迅速,在10 s以内具有迅速的响应,且响应电流较为明显,线性范围为1.2×10-4~7.5×10-3 M,检测下限为1.0×10-5 M。2、在微波等离子体修饰的氨基化碳纳米管上共价结合羧基二茂铁,得到二茂铁修饰的碳纳米管后,再交联固定葡萄糖氧化酶于电极上,构建葡萄糖生物传感器。主要考察了电极的电化学性能,发现该传感器具有令人满意的实验现象,该传感器在2.1×10-4 M~8.5×10-3 M,葡萄糖浓度范围内有线性响应,最低检测限为4.0×10-5 M,结果令人满意。3、将分散在Nafion溶液中的多壁碳纳米管(MWNT)修饰玻碳电极(GCE),再在该膜上电沉积一层铂纳米粒子,制成铂纳米颗粒修饰的碳纳米管Nafion膜电极(Nafion-MWNT-Pt/GCE),并吸附固定葡萄糖氧化酶(GOD),构建电流型葡萄糖生物传感器。考察了Nafion-MWNT-Pt/GCE的电化学特性,发现沉积铂纳米粒子后,Fe(CN)6-3/-4电对在Nafion-MWNT-Pt/GCE上的氧化峰和还原蜂之间的电势差(?E)为179 mV,小于未修饰铂纳米粒子的碳纳米管Nafion膜电极的?E (190 mV),表明碳纳米管上电沉积的铂纳米粒子可加速电极的电子传递,电化学反应具有良好的可逆性。此外,铂纳米粒子尚具有良好的催化H2O2氧化的特性,H2O2在Nafion-MWNT-Pt/GCE上的计时电流响应明显增大。基于Nafion- MWNT-Pt/GCE的葡萄糖生物传感器显示了良好的传感性能,线性范围为5.1×10-5
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全文目录
学位论文原创性声明与学位论文版权使用授权书 4-5 摘要 5-7 Abstract 7-12 第1章 绪言 12-21 1.1 酶传感器的分类 12-14 1.1.1 基于电子媒介体的酶传感器 13 1.1.2 无需电子媒介体传感器 13-14 1.2 酶传感器的固定化方法 14-15 1.3 酶传感器固定化技术的发展 15-19 1.3.1 成膜技术的发展 15-16 1.3.2 纳米材料在传感器中的应用 16-19 1.4 本研究工作的构思 19-21 第2 章 基于微波等离子体修饰的碳纳米管构建葡萄糖传感器 21-33 2.1 前言 21-22 2.2 实验部分 22-23 2.2.1 试剂与仪器 22 2.2.2 电极的处理 22 2.2.3 碳纳米管的处理 22-23 2.2.4 葡萄糖生物传感器的制备 23 2.3 氨基化碳纳米管的特性 23-28 2.3.1 氨基化碳纳米管的化学特性 23-25 2.3.2 氨基化碳纳米管的溶解性 25-26 2.3.3 氨基化碳纳米管的电化学性能 26 2.3.4 氨基化碳纳米管在生物传感器中的性能 26-28 2.4 结果与讨论 28-32 2.4.1 电极制备条件优化 28-29 2.4.2 实验条件的优化 29-30 2.4.3 传感器的响应 30-32 2.5 小结 32-33 第3章 基于二茂铁修饰的碳纳米管构建葡萄糖传感器 33-41 3.1 前言 33-34 3.2 实验部分 34-35 3.2.1 仪器和试剂 34 3.2.2 电极的处理 34 3.2.3 碳纳米管的处理 34-35 3.2.4 葡萄糖传感器的制备 35 3.2.5 实验方法 35 3.3 结果与讨论 35-40 3.3.1 二茂铁修饰的碳纳米管的循环伏安特性 35-36 3.3.2 酶电极对葡萄糖的计时电流响应 36-37 3.3.3 实验条件优化 37-39 3.3.4 酶电极的传感特性 39 3.3.5 电极在血浆溶液中的回收率检测 39-40 3.4 小结 40-41 第4章 基于铂纳米颗粒修饰碳纳米管 Nafion 膜电极的葡萄糖传感器 41-49 4.1 前言 41 4.2 实验部分 41-42 4.2.1 仪器和试剂 41-42 4.2.2 电极的处理 42 4.2.3 碳纳米管的处理 42 4.2.4 葡萄糖传感器的制备 42 4.2.5 实验方法 42 4.3 结果与讨论 42-48 4.3.1 Nafion-MWNT/GCE 和 Nafion/GCE 在 K_3Fe(CN)_6/ K_2Fe(CN)_4 溶液中的电化学行为 42-43 4.3.2 电沉积铂纳米粒子对实验的催化效应 43-45 4.3.3 酶电极对葡萄糖的计时电流响应 45-47 4.3.4 实验条件优化 47 4.3.5 电极的寿命、重现性及校正曲线 47-48 4.4 小结 48-49 第5章 碳纳米管负载纳米金构建葡萄糖传感器 49-56 5.1 前言 49 5.2 实验部分 49-51 5.2.1 仪器和试剂 49-50 5.2.2 电极的处理 50 5.2.3 碳纳米管的处理 50 5.2.4 纳米金溶液的制备 50 5.2.5 葡萄糖传感器的制备 50 5.2.6 试验方法 50-51 5.3 结果与讨论 51-55 5.3.1 酶电极在K_3Fe(CN)_6/ K_2Fe(CN)_4 溶液中的电化学行为 51 5.3.2 酶电极对过氧化氢、葡萄糖的计时电流响应 51-52 5.3.3 实验条件优化 52-54 5.3.4 电极的寿命、重现性及校正曲线 54-55 5.4 小结 55-56 结论 56-58 参考文献 58-67 附录攻读学位期间发表的学术论文 67-68 致谢 68
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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 无机化学 > 非金属元素及其化合物 > 第Ⅳ族非金属元素(碳和硅)及其化合物 > 碳C
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